Hydrogen and nitrogen plasma treated materials with disordered surface layer used for energy storage and conversion devices

Media type: E-Book; Thesis

Title: Hydrogen and nitrogen plasma treated materials with disordered surface layer used for energy storage and conversion devices

Contributor: Wang, Hongmei [Author]; Schaaf, Peter [Degree supervisor]; Bund, Andreas [Degree supervisor]; Chen, Ge [Degree supervisor]

Corporation: Technische Universität Ilmenau

Published: Ilmenau: Universitätsbibliothek, 20.12.2019

Extent: 1 Online-Ressource (XX, 108 Seiten); Diagramme, Illustrationen (teilweise farbig)

Language: English

Identifier:

Keywords: Elektrochemische Reduktion > Lithium-Ionen-Akkumulator > Natrium-Ionen-Akkumulator

Origination:

University thesis: Dissertation, Technische Universität Ilmenau, 2019

Footnote: Das Erscheinungsdatum ist der Tag der Verteidigung

Description: Die Plasmabehandlung gilt als eine einfache und effektive Methode zur Modifikation der Materialoberfläche von Elektroden für elektrochemische Energiespeicher- und Umwandlungs-vorrichtungen, um die Leistungen zu verbessern. Infolgedessen konnten nach der Hochleistungsplasmabehandlung ungeordnete Oberflächenschichten und Atomleerstellen entstehen, die eine wichtige Rolle bei der Leistungssteigerung von Energiespeicher- und Umwandlungsmaterialien spielen. In dieser Arbeit werden Wasserstoff- und Stickstoffplasma verwendet, um Lithium- und Natriumionenbatterien (LIBs und SIBs) Anodenmaterialien und elektrochemische Katalysatoren für die Stickstoffreduktionsreaktion (NRR) zu modifizieren, und die elektrochemischen Anwendungsleistungen dieser Materialien zu untersuchen. Erstens, werden WS2-Nanopartikel durch Wasserstoff-Plasma-Behandlung bei 300 °C für 2 Stunden modifiziert, und die hydrierten WS2 (H-WS2)-Nanopartikel zeigen eine deutlich verbesserte elektrochemische Leistung als Anodenmaterial für Lithium-Ionen-Batterien (LIBs) und Natrium-Ionen-Batterien (SIBs). Die TEM-Untersuchung zeigt eine ungeordnete Oberflächenschicht mit einer Dicke von etwa 2,5 nm nach der Behandlung, was auch durch die Ergebnisse der Raman Spektroskopie bestätigt wird. Die Verschiebung der XPS-Peaks deutet an, dass die Oberflächenstörungen der Struktur in die kristalline Struktur integriert sind. Die H-WS2-basierten LIBs und SIBs weisen eine deutlich höhere spezifische Kapazität bei unterschiedlichen Stromdichten auf. Darüber hinaus zeigt die Untersuchung der elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) eine drastische Verringerung des Ladungsübertragungswiderstands sowohl für LIB als auch für SIB. Das bedeutet, dass die plasmahydrierte Elektrode für den Elektronentransport während des elektrochemischen Prozesses vorteilhafter ist. Die verbesserte Leistung von H-WS2 in beiden Anwendungen von Li und Na Ionenbatterien ist auf den reduzierten Ladungsübertragungswiderstand an der ungeordneten Oberflächenschicht und die verbesserte elektronische Leitfähigkeit durch die Störungsoberfläche in der kristallinen Struktur zurückzuführen. Zweitens, werden stickstoffdotierte TiO2 (N-TiO2)-Nanopartikel durch Stickstoffplasma-Behandlung hergestellt und als Anodenmaterial von Natriumionenbatterien (SIBs) untersucht. Die N-TiO2-Nanopartikel weisen eine wesentlich bessere Ratenleistung auf und liefern Entladekapazitäten von etwa 621 mAh-g-1 bei 0,1 C und 75 mAh-g-1 bei 5 C sowie eine deutlich verbesserte Kapazitätserhaltung (mehr als 98% nach mehr als 400 Zyklen) als das unbehandelte TiO2. Im Gegensatz zu den anderen stickstoffdotierten TiO2, von denen in der Literatur berichtet werden, bildet sich in den N-TiO2-Nanopartikeln nach der N2-Plasmabehandlung eine ungeordnete Oberflächenschicht mit einer Dicke von etwa 2,5 nm. Sowohl der dotierte Stickstoff als auch die ungeordnete Oberflächenschicht spielen eine wichtige Rolle bei der Verbesserung der Natriumspeicherleistung. Drittens, haben wir das TiO2-Au (P-TiO2-Au, Goldnanocluster, unterstützt durch P25 TiO2-Nanopartikel, Au-Belastung: ~ 2 wt%) als elektrochemische Katalysatoren für die Stickstoffreduktionsreaktion benutzt. Das Material wurde mit H2-Plasma modifiziert und bildete dann einen blau-schwarzen H-TiO2-Au-Katalysator, der eine verbesserte Leistung für den Prozess der Stickstoffreduktionsreaktion (NRR) im Vergleich zur unbehandelten Probe zeigte. Aus den TEM-Untersuchungen konnten wir einige ungeordnete Positionen an der Oberfläche finden, und auch die Raman-Intensitäten von H-TiO2-Au sind viel niedriger als das unbehandelte Material, das auf die ungeordnete Oberfläche und die Bildung von Sauerstoffleerstellen zurückzuführen ist. Darüber hinaus konnte nach der Wasserstoff-Plasma-Behandlung ein kleiner Peak-Shift im XPS -Spektrum festgestellt werden. Wenn die Probe für die elektrochemische NRR verwendet wurde, ist die Ausbeute an NH3 von blau-schwarzem H-TiO2-Au etwa 9,5 mal höher als die unbehandelte Probe, während die höchste faradaysche Effizienz von 2,7 % auch bei dem Potential von -0,1V erreicht wird. Die Ergebnisse der DFT-Berechnung bestätigen, dass H-TiO2-Au bei Sauerstoffleerstellen und ungeordneter Oberflächenschicht für den NRR-Prozess sehr bevorzugt wird. Es zeigt außerdem, dass der Reduktionsprozess der H2-Plasma-Behandlung eine wichtige Rolle bei der Verbesserung der Leistung von Katalysatoren spielt. Es könnte das erste Mal sein, dass die Plasmatechnik zur Modifikation des Katalysators für elektrochemische NRR-Prozesse eingesetzt wurde.

Access State: Open Access

Search in field:

Recently searched for: