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Description:
Mit der Substanzklasse der 2-Aminopyridine wurde eine neue, leicht modifizierbare Klasse von Ligandenvorstufen für die Ti-katalysierte inter- sowie intramolekulare Hydroaminoalkylierung von Alkenen erschlossen. Im Zuge dieser Studien wurden effiziente Katalysatoren einer ersten und einer zweiten Generation entwickelt, die erstmalig hoch regioselektiv den Zugang zu den linearen Reaktionsprodukten der intermolekularen Hydroaminoalkylierung von Styrolen ermöglichten. In Anwesenheit dieser Ti Katalysatoren waren dann zudem erstmalig die erfolgreichen Umsetzungen von N Alkylanilinen sowie Dialkylaminen intermolekular und von N-arylierten sekundären Aminoalkenen intramolekular möglich. Darüber hinaus konnten in Gegenwart eines hoch reaktiven Ti-Mono(formamidinat)-Katalysators die intermolekularen Hydroaminoalkylierungen von 1,1- und 1,2-disubstituierten Alkenen und Styrolen realisiert werden. Im Zuge von Studien mit Bis(η5:η1 adamantylidenpentafulven)titankomplexen konnte schließlich noch der Nachweis der Titanaaziridine als Schlüsselintermediate im Katalysecyclus der intermolekularen Hydroaminoalkylierung erbracht werden.