Multifunktionale Nanokomposite auf der Basis von isocyanatfrei hergestellten Polyhydroxyurethanen und wasserbasierten Epoxidharzlacken

Media type: E-Book

Title: Multifunktionale Nanokomposite auf der Basis von isocyanatfrei hergestellten Polyhydroxyurethanen und wasserbasierten Epoxidharzlacken

Contributor: Pössel, Burkhardt [Verfasser]; Mülhaupt, Rolf [Akademischer Betreuer]

Corporation: Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Fakultät für Chemie und Pharmazie

imprint: Freiburg: Universität, 2020

Extent: Online-Ressource

Language: German

DOI: 10.6094/UNIFR/169619

Identifier:

Keywords: Nanokomposit ; Elastomer ; Beschichtung ; Epoxidharz ; Polyurethane ; Gießharz ; Polymere ; Graphen ; Compoundierverfahren ; Copolymere ; (local)doctoralThesis

Origination:

University thesis: Dissertation, Universität Freiburg, 2020

Footnote:

Description: Abstract: Multifunktionale Materialien sind in der Industrie von entscheidender Bedeutung, da sie durch die Vereinigung verschiedener Eigenschaften neue Einsatzfelder erschließen können. Dadurch inspiriert, wurden in dieser Arbeit verschiedene Ansätze zur Synthese polymerer Werkstoffe erprobt. Im ersten Teil dieser Arbeit wurden neuartige Nanokomposite auf Basis isocyanatfrei hergestellter Polyurethane (NIPUs) untersucht. Diese Polymerklasse wird, wie der Name schon sagt, ohne den Einsatz von toxischen Isocyanaten gewonnen und bildet so eine grüne Alternative zur konventionellen Polyurethanchemie. Trotz vielversprechender nachhaltiger Synthesen aus biobasierten Ausgangsstoffen, sind bisher keine hochsteifen Materialien für strukturelle Anwendungen bekannt. Als Basis wurden vernetzte NIPU-Gießharze verwendet, die zum ersten Mal eine Zugfestigkeit von 100 MPa überschritten. Durch Verstärkung mit Lysin-funktionalisierten, hexagonalen Gibbsit-Einkristallplättchen, wurden Nanokomposite mit E-Moduln von über 9000 MPa hergestellt. Diese Nanokomposite konnten auch zu transluzenten und abriebfesten Beschichtungen verarbeitet werden. Die halogenfreie Flammschutzwirkung des Gibbsits führte zu einer deutlichen Senkung der Entzündlichkeit was für eine spätere Anwendung entscheidend sein könnte. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurden vernetzte und thermoplastische Elastomere ebenfalls über die isocyanatfreie Route hergestellt und mit ihnen neue Anwendungsfelder in der Elektronik erschlossen. Dazu wurden diese Elastomere erstmals mechanisch optimiert und auf E-Module von ca. 1 MPa, Bruchdehnungen von mindestens 200% und reversibles elastisches Verhalten über min. 50 Dehnungszyklen eingestellt. Diese mechanisch maßgeschneiderten Elastomere zeigten eine gesteigerte elektrische Permittivität gegenüber konventionell hergestellten Polyurethanen und waren somit ein ideales Material für den Einsatz als elektroaktive Polymere in künstlichen Muskel. Anhand von Dünnschichtfilmen wurde erfolgreich die Nutzbarkeit in dielektrischen Elastomeraktuatoren demonstriert. Durch kohlenstoffbasierte Füllstoffe konnten auch elektrisch leitfähige Elastomerkomposite generiert werden, die durch ihre Piezoresistivität als Dehnungssensoren eingesetzt werden können. Diese Untersuchungen sind ebenfalls für NIPU-Elastomere unbekannt. Im dritten Teil dieser Arbeit wurden im Rahmen des Graphene Flagship Projekts der Europäischen Union, multifunktionale Füllstoffe auf Basis von Graphen untersucht. Die Kombination von anorganischen Keramiken verschiedenen Kohlenstoffquellen (D-Glucose, Dopamin und Graphitoxid) führte zu graphenierten Keramiken mit kombinierten Eigenschaften. Sie wurden anschließend mit hohen Füllstoffgehalten (60 Gew%) in sprühfähigen Kompositbeschichtungen integriert, die eine einzigartige Eigenschaftskombination aufwiesen. Neben einer hohen elektrischen Leitfähigkeit von bis zu 10-2 S/cm und einer deutlichen Steigerung von mechanischer Widerstandsfähigkeit, wurde auch eine verbesserte tribologische Abriebsfestigkeit und Wasserbeständigkeit festgestellt. Abschließend wurden durch Auftragung von thermisch reduziertem Graphitoxid (TRGO) aus Dispersion, Mehrlagen-Beschichtungen hergestellt, durch die die elektrische Leitfähigkeit noch einmal um eine Größenordnung auf 10-1 S/cm gesteigert werden konnte. Diese multifunktionalen Beschichtungen sind potentiell für die Luftfahrtindustrie interessant, wo sie beispielsweise als blitzableitende Schicht oder Heizelemente zur Enteisung in Kombination mit einer wasserabweisenden Wirkung gegen eine quellungsbedingte Degradation der Außenhaut eingesetzt werden können

Abstract: Multifunctional materials are of crucial importance in industry, as they can open up new fields of application by combining different properties. Inspired by this, different approaches to the synthesis of polymeric materials were tested in this work. In the first part of this work, novel Nanokomposites based on isocyanate-free polyurethanes (NIPUs) were investigated. As the name suggests, this class of polymers is obtained without the use of toxic isocyanates, thus providing a green alternative to conventional polyurethane chemistry. Despite promising sustainable syntheses from biobased starting materials, no highly rigid materials for structural applications are known to date. Cross-linked NIPU resins were used as a basis, exceeding a tensile strength of 100 MPa for the first time. By reinforcement with lysine-functionalized hexagonal gibbsite single crystal platelets, Nanokomposites with E-moduli of more than 9000 MPa were produced. These Nanokomposites could also be processed into translucent and abrasion-resistant coatings. The halogen-free flame-retardant effect of gibbsite led to a significant reduction in flammability, which could be decisive for later applications. In the second part of this work, cross-linked and thermoplastic elastomers were also produced via the isocyanate-free route and opening new fields of application in electronics. For this purpose, these elastomers were mechanically optimized for the first time and adjusted to E-moduli of around 1 MPa, maximum elongations of at least 200% and reversible elastic behavior over a minimum of 50 elongation cycles. These mechanically tailored elastomers showed an increased electrical permittivity as compared to conventionally produced polyurethanes and were therefore an ideal material for use as electroactive polymers in artificial muscles. Using thin-film technology, the usability of these materials in dielectric elastomer actuators was successfully demonstrated. Carbon-based fillers were also used to generate electrically conductive elastomer composites, which can be used as strain sensors due to their piezoresistivity. These investigations are also unknown for NIPU elastomers. In the third part of this work, multifunctional fillers based on graphene were investigated within the Graphene Flagship Project of the European Union. The combination of inorganic ceramics and different carbon sources (D-glucose, dopamine and graphite oxide) led to graphenated ceramics with combined characteristics. They were subsequently integrated with high filler contents (60 wt%) in sprayable composite coatings, which showed a unique combination of properties. In addition to a high electrical conductivity of up to 10-2 S/cm and a significant increase in mechanical resistance, improved tribological abrasion resistance and water resistance were also achieved. Finally, by applying thermally reduced graphite oxide (TRGO) from dispersion, layered composites were produced by which the electrical conductivity was increased by another order of magnitude to 10-1 S/cm. These multifunctional coatings are potentially interesting for the aerospace industry, where they can be used, for example, as a lightning-conducting layer or in heating elements for de-icing combined with a water-repellent effect against swelling-induced degradation of the outer hull

Access State: Open Access

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