Thermoresponsive Kern-Schale-Hydrogelpartikel für den Einsatz in der passiven Gebäudekühlung und der atmosphärischen Wassergewinnung

Media type: E-Book

Title: Thermoresponsive Kern-Schale-Hydrogelpartikel für den Einsatz in der passiven Gebäudekühlung und der atmosphärischen Wassergewinnung

Contributor: Bielefeld, Kris [Verfasser]; Mülhaupt, Rolf [Akademischer Betreuer]

Corporation: Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Fakultät für Chemie und Pharmazie

imprint: Freiburg: Universität, 2020

Extent: Online-Ressource

Language: German

DOI: 10.6094/UNIFR/169822

Identifier:

Keywords: Wassergewinnung ; Schale ; Strahlkühlung ; Thermoresponsive Polymere ; Hydrogel ; Kern-Schale-Struktur ; Polyisopropylacrylamid ; Zementgebundener Werkstoff ; Polyurethanschaumstoff ; Bielefeld ; (local)doctoralThesis

Origination:

University thesis: Dissertation, Universität Freiburg, 2020

Footnote:

Description: Abstract: Die Aufnahme und Abgabe von Wasser kann für energieautarke Gebäudekühlung und atmosphärische Wassergewinnung genutzt werden. Während bisher weitgehend passive Materialien eingesetzt werden, welche Wasser absorbieren und bei Temperaturerhöhung über einen breiten Temperaturbereich wieder abgeben, wurden im Rahmen dieser Arbeit aktive Hydrogel-Materialsysteme mit thermisch schaltbarer Hydrophilie/Hydrophobie entwickelt. Schlüsselkomponente sind thermoresponsive Hydrogelpartikel aus Poly-N-Isopropylacrylamid (PNiPAm). Um rieselfähige Pulver zu erhalten, wurden die thermoresponsiven Hydrogelpartikel mit dünnen Schichten aus Schichtsilikat und erstmals auch mit dem besser wärmeleitfähigen mechanochemisch funktionalisierten Mehrlagengraphit (MFG) ummantelt. Dazu wurde das Verfahren der inversen Suspensionspolymerisation verwendet. Unterhalb der unteren kritischen Lösungstemperatur (engl. lower critical solution temperature, LCST) von 32 °C ist PNiPAm hydrophil und nimmt Wasser auf. Beim Überschreiten der LCST wird das Netzwerk hydrophob und gibt Wasser ab.<br>Ziel beim Einsatz der Hydrogelpartikel in der passiven Gebäudekühlung war das Absenken der Temperatur der hergestellten Komposite auf die LCST von PNiPAm bei 32 °C. Dazu wurden die Kern-Schale-Hydrogelpartikel in die gängigen Baumaterialien Zement, Mörtel und Polyurethanschaum eingearbeitet. Die hergestellten Proben wurden vollständig in Wasser gequollen und zusammen mit einer entsprechenden Referenz ohne Partikel für 6 h unter einer IR-Lampe erwärmt, während die Oberflächen- und Rückseitentemperaturen gemessen wurden. In Zement zeigten die Komposite mit den thermoresponsiven Partikeln eine deutlich verbesserte Kühlung sowohl gegenüber der Referenz ohne Partikel als auch gegenüber der Referenz mit nicht-thermoresponsiven Superabsorber-Partikeln (SAP). So wurde bei den thermoresponsiven Kompositzementen eine maximale Absenkung der Oberflächentemperatur um 16 K und ein über 300 min konstantes Temperaturplateau bei der LCST von PNiPAm bei 32 °C erreicht. Die Zemente mit den nicht-thermoresponsiven SAP-Partikeln erreichten trotz einer vergleichbaren Wasseraufnahme hingegen eine Durchschnittstemperatur von 42 °C, was die Bedeutung der Thermoresponsivität für die passive Kühlung zeigt. Das zweite Baumaterial, ein Kalkzementmörtel für Außenwände, wurde als Demonstration einer weiteren potentiellen Anwendung der Hydrogelpartikel entwickelt. So konnte bereits mit einem Partikelgehalt von nur 3.6 Gew. % eine Temperaturabsenkung von 5 K gegenüber der Referenz ohne Partikel und ebenfalls eine Durchschnittstemperatur nahe der LCST von PNiPAm erreicht werden. Auch im dritten Baumaterial Polyurethanschaum wurden verbesserte Kühleigenschaften gegenüber der Referenz demonstriert. So konnte durch die Verwendung der Hydrogelpartikel die Rückseitentemperatur eines Hartschaums auf 35 °C und die eines Weichschaums auf 31 °C gesenkt werden. <br>Die MFG-Partikel wurden außerdem in der atmosphärischen Wassergewinnung eingesetzt. In Vorversuchen zeigten die Hydrogelpartikel und die SAP-Referenz in feuchter Luft eine Wasseraufnahme von bis zu 4 L Wasser pro kg Partikelpulver. Davon konnten aus den MFG-Hydrogelpartikeln beim Erwärmen über die LCST von PNiPAm 1.9 L/kg als Flüssigkeit aufgefangen werden, aus den SAP-Partikeln konnte nur 0.8 L/kg gewonnen werden. Es wurde ein Partikel-Behälter aus wärmeleitfähigem Aluminium mit Einlässen für feuchte Luft und Auslässen für flüssiges Wasser konstruiert, der als Prototyp für ein autarkes Wassergewinnungssystem funktionierte. In ersten Versuchen konnten so pro Zyklus durchschnittlich 0.19 L Wasser pro kg Partikel gewonnen werden. Durch die Wasseraufnahme aus zugefügter feuchter Luft wurde der Wassergehalt der Partikel zu 99 % regeneriert. Mit diesem Prototyp konnte erstmalig ein energieautarkes Wassergewinnungssystem auf Basis von thermoresponsiven Hydrogelpartikeln entwickelt werden, welches autonom Wasser aus der Luft aufnehmen und als Trinkwasser abgeben kann

Abstract: The absorption and release of water can be used for self-sufficient cooling of buildings and atmospheric water harvesting. While passive materials, which absorb water and release it again when the temperature rises, have been used to a large extent so far, this work focuses on active hydrogel material systems with thermally switchable hydrophilicity/hydrophobicity. Key components are thermoresponsive hydrogel particles of poly-N-isopropylacrylamide (PNiPAm). In order to obtain free-flowing powders, the thermoresponsive hydrogel particles were coated with thin layers of layered silicate and, for the first time, with the more thermally conductive mechanochemically functionalized multilayer graphite (MFG). For this purpose, the inverse suspension polymerization process was used. Below its lower critical solution temperature (LCST) of 32 °C PNiPAm is hydrophilic and absorbs water. If the temperature rises above the LCST, the network becomes hydrophobic and releases water.<br>The primary goal using PNiPAm in passive cooling of buildings was lowering the surface temperature of the produced composites to the LCST at 32 °C. To achieve this goal, the core-shell hydrogel particles were incorporated into commonly used building materials cement, mortar and polyurethane foam. The prepared samples were completely swollen in water and heated for 6 h under an IR lamp along with an appropriate reference without particles while measuring the surface and backside temperatures. The composites with the thermoresponsive particles in cement demonstrated significantly improved cooling capabilities compared to both the reference without particles and the reference with non-thermoresponsive superabsorbent particles (SAP). With the thermoresponsive composite cements, a maximum reduction of the surface temperature by 16 K and a constant temperature plateau at the LCST of PNiPAm at 32 °C for more than 300 min was achieved. In contrast, the cements with the non-thermoresponsive SAP particles displayed an average temperature of 42 °C despite comparable water absorption, which shows the importance of thermoresponsivity for passive cooling. The second building material, a lime-cement mortar for exterior walls, was developed as another potential application of the hydrogel particles. With a particle content as low as 3.6 wt.% a temperature reduction of 5 K compared to the reference without particles and an average temperature close to the LCST of PNiPAm could be achieved. The improved cooling properties compared to the reference were also demonstrated in the third building material, polyurethane foam. By using hydrogel particles, the backside temperature of a rigid foam could be reduced to 35 °C and that of a flexible foam to 31 °C. <br>The MFG particles were also used in atmospheric water harvesting. In preliminary tests, the hydrogel particles and the SAP reference showed a water absorption of up to 4 L water per kg particle powder in humid air. By heating above the LCST of PNiPAm, 1.9 L/kg could be collected as liquid from the MFG hydrogel particles, while only 0.8 L/kg could be recovered from the SAP particles. A container for the particles made of thermally conductive aluminum with inlets for humid air and outlets for liquid water was constructed as a prototype for a self-sufficient water harvesting system. In initial tests, per cycle an average of 0.19 L of water per kg of particles could be obtained. By absorbing water from added humid air, the core-shell particles regenerated up to 99% of its original water content. This prototype represents a novel energy self-sufficient water production system based on thermoresponsive hydrogel particles, which can autonomously absorb water from the air and release it as drinking water

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