High band gap perovskite absorbers for application in monolithic perovskite silicon tandem solar cells

Media type: E-Book

Title: High band gap perovskite absorbers for application in monolithic perovskite silicon tandem solar cells

Contributor: Schulze, Patricia S. C. [Verfasser]; Hillebrecht, Harald [Akademischer Betreuer]; Glunz, Stefan [Akademischer Betreuer]

Corporation: Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Fakultät für Chemie und Pharmazie

imprint: Freiburg: Universität, 2020

Extent: Online-Ressource

Language: English

DOI: 10.6094/UNIFR/174389

Identifier:

Keywords: Perovskite ; Silicon ; Solar cells ; Mehrfach-Solarzelle ; Bleiperowskite ; Dünnschichtsolarzelle ; (local)doctoralThesis

Origination:

University thesis: Dissertation, Universität Freiburg, 2020

Footnote:

Description: Abstract: Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen bieten die Möglichkeit, die Wirkungsgradgrenze herkömmlicher Silicium-Einfachsolarzellen zu überwinden. Um effiziente Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen herzustellen, müssen jedoch diverse Anforderungen erfüllt werden. Diese Dissertationsschrift behandelt die Entwicklung eines Perowskit-Absorbers mit optimal angepasster Bandlücke von ~1.69 eV, guter Photostabilität und einer hohen Leerlaufspannung VOC. Hierzu wurden organisch-anorganische Bleihalogenid-verbindungen APbX3 (A für anorganische oder organische Kationen, X für Iodid oder Bromid) untersucht. Zu Beginn dieser Arbeit wurde hauptsächlich (CH3NH3)PbI3 verwendet, das eine zu kleine Bandlücke und begrenzte Stabilität aufweist. Erste Ansätze zur Bandlückenerhöhung nutzten hauptsächlich Iodid-Bromid-Mischbesetzungen mit hohem Bromidgehalt. Solche Verbindungen leiden jedoch unter lichtinduzierter Phasensegregation, die zu Spannungsverlusten in Solarzellen führt. In dieser Arbeit wurden daher zwei andere Strategien verfolgt: (1) Vergrößerung der Bandlücke durch zweiwertiges Ethylendiammonium (Bandlückenverschiebung über die A-Position) und (2) Verringerung des Bromid-Gehalts und Kompensation des Bandlückeneffekts durch Erhöhung von Caesium(I) in [HC(NH2)2]1-xCsxPb(I1-yBry)3. Letztere ausbalancierte Bandlückenverschiebung ermöglichte es, die Phaseninstabilität unter Beleuchtung zu unterdrücken und eine hohe Bandlücke beizubehalten. FA0.75Cs0.25Pb(I0.8Br0.2)3 wurde als bester Tandem-Kandidat bestimmt. Darüber hinaus konnte Oberflächen- und Korngrenzenpassivierung mittels einer Polymer-basierten Schicht sowie einer 2D Perowskit-Schicht den VOC und die Effizienz verbessern, was die wichtige Rolle der Grenzflächen in Bezug auf die Gesamtleistung der Solarzelle hervorhebt. Eine Molaritätsanpassung der Präkursorenlösung ermöglichte zudem dickere Schichten und eine höhere Stromdichte JSC. Der optimierte Perowskit-Absorber mit hoher Bandlücke erzielte in Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen einen VOC von ~1846 mV mit ausgezeichneter Photostabilität und Homogenität. In der n-i-p Konfiguration erreichten vollständig passivierte Tandemsolarzellen einen stabilisierten Wirkungsgrad von 22.9%. Um die Strombegrenzung der n-i-p Konfiguration, die hauptsächlich durch einen optisch ungeeigneten Vorderseitenkontaktstapel verursacht wird, zu überwinden, wurde die Zellpolarität zu p-i-n gewechselt. Dünne Ladungstransportschichten ermöglichten einen höheren JSC, erforderten jedoch die Implementierung einer Pufferschicht als Sputterschutz. In p-i-n Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen erzielte der optimierte Absorber einen hohen Füllfaktor von 80% und einen zertifizierten stabilisierten Wirkungsgrad von 25.1%. Darüber hinaus ergab eine Photolumineszenz-Quanteneffizienz-Analyse, dass der optimierte Absorber mit angepassten Kontaktmaterialien und Oberflächenpassivierung, in Kombination mit reduzierter Reflexion, das Potential für eine Tandemeffizienz von 30% hat. Zuletzt wurde im Hinblick auf vollständig texturierte Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen eine hybride Abscheideroute aus Ko-Verdampfung und Spincoating für den Perowskit-Absorber untersucht, die eine einfache Anpassung der Bandlücke auf 1.70 eV und eine geschlossene Perowskit-Filmbildung auf Silicium mit µm-großer, pyramidenförmiger Textur ermöglicht. Dies ebnet den Weg für noch höhere Wirkungsgrade und hohe Energieausbeuten in naher Zukunft

Abstract: Perovskite silicon tandem solar cells offer the opportunity to overcome the efficiency limitations of conventional single-junction silicon solar cells. To realize efficient perovskite silicon tandem solar cells, however, various requirements must be fulfilled. This dissertation thesis reports on the development of a high band gap perovskite absorber featuring an optimum optical band gap of ~1.69 eV, good photostability, and high open-circuit voltage VOC. For the development, organic-inorganic lead halide compounds APbX3 (A for inorganic or organic cations, X for iodide or bromide) have been studied. Prior to this thesis, research primarily used (CH3NH3)PbI3, which features a too small band gap and limited stability. To overcome these drawbacks, first approaches tried halide mixing with a high bromide content. However, such compounds suffer from light-induced phase segregation causing voltage losses in solar cells. In this thesis, two different strategies have been pursued instead: (1) increasing the band gap by divalent ethylenediammonium (band gap shift via the A-site) and (2) reducing the bromide content and compensating the band gap effect by increasing the cesium(I) content in [HC(NH2)2]1-xCsxPb(I1-yBry)3. This balanced tuning approach successfully mitigated phase instability under illumination while keeping the high band gap. FA0.75Cs0.25Pb(I0.8Br0.2)3 has been determined as the best candidate for tandem application. Moreover, surface and grain passivation with a polymer blend and a 2D perovskite capping at the interfaces improved VOC and efficiency—highlighting the important role of interfaces in the overall solar cell performance. Additional molarity optimization of the perovskite precursor solution enabled thicker layers and higher current density JSC. Perovskite silicon tandem solar cells with the optimized high band gap perovskite absorber reached a VOC of ~1846 mV with excellent photostability and spatial homogeneity. A stabilized efficiency of 22.9% was achieved in a monolithic, fully passivated n-i-p configuration. To mitigate the JSC limitation in the n-i-p configuration, which mainly arose from an optically unsuited front contact stack, the device polarity was switched to p-i-n. Thin charge transport layers enabled higher JSC; this, however, required a buffer layer to reduce sputter damage. Planar p-i-n perovskite silicon tandem devices with the optimized absorber reached a high FF of 80% and 25.1% certified stabilized efficiency. Moreover, photoluminescence quantum yield analysis revealed that with adapted contact materials and surface passivation, combined with reduced reflection, the high band gap absorber has the potential for 30% tandem efficiency. Heading towards fully textured perovskite silicon tandem devices, a hybrid co-evaporation/ spin coating route for the absorber deposition was developed. This route enables an easy band gap adaption to 1.70 eV and a conformal perovskite film formation on µm-sized random pyramid textured silicon. These developments pave the way to even higher efficiencies and high energy yield in the near future

Access State: Open Access

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