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AbstractWir beschreiben die Bildung eines Ladungstransferkomplexes mit elektronendonierenden Kohlenstoff‐Nanopunkten (CNDs; carbon nanodots) und Perylendiimiden (PDIs) als Elektronenakzeptoren. Die Funktionalisierung der PDIs wurde so gewählt, dass sie mit den CNDs sowohl elektrostatisch durch gegensätzlich geladene Kopfgruppen als auch durch π‐π‐Stapelung über ausgedehnte π‐Systeme in Wechselwirkung treten können. Der Beitrag der elektrostatischen Wechselwirkungen wurde durch Referenzexperimente bestätigt, in denen weniger starke Wechselwirkungen mit negativ geladenen PDI‐Kopfgruppen gefunden wurden als bei den gleichen PDIs mit positiv geladenen Kopfgruppen. Die elektronischen Wechselwirkungen zwischen den beiden Komponenten wurden im Grundzustand und im angeregten Zustand durch komplementäre Absorptions‐ und Fluoreszenztitrationsexperimente mit Bindungskonstanten in der Größenordnung von 8×104 M−1 (25 L g−1) quantifiziert. Die Untersuchungen wurden durch selektive Anregung der beiden Komponenten in ultraschnellen Pump‐Probe‐Experimenten abgerundet, bei denen ein ladungsgetrennter Zustand mit 210 ps nachgewiesen wurde.