• Media type: E-Article
  • Title: Superelektrophiles Verhalten eines Anions demonstriert durch spontane Bindung von Edelgasen an [B12Cl11]−
  • Contributor: Rohdenburg, Markus; Mayer, Martin; Grellmann, Max; Jenne, Carsten; Borrmann, Tobias; Kleemiss, Florian; Azov, Vladimir A.; Asmis, Knut R.; Grabowsky, Simon; Warneke, Jonas
  • imprint: Wiley, 2017
  • Published in: Angewandte Chemie
  • Language: English
  • DOI: 10.1002/ange.201702237
  • ISSN: 0044-8249; 1521-3757
  • Keywords: General Medicine
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  • Description: <jats:title>Abstract</jats:title><jats:p>Es entspricht der chemischen Intuition, Kationen elektrophile und Anionen nukleophile Reaktivität zuzuweisen. Wir demonstrieren hier einen bemerkenswerten Bruch mit diesem Konzept: Das Anion [B<jats:sub>12</jats:sub>Cl<jats:sub>11</jats:sub>]<jats:sup>−</jats:sup> bindet die Edelgase (Ngs) Xenon und Krypton spontan bei Raumtemperatur – eine Reaktion, die typisch für “superelektrophile” Dikationen ist. [B<jats:sub>12</jats:sub>Cl<jats:sub>11</jats:sub>Ng]<jats:sup>−</jats:sup>‐Addukte mit Bindungsenergien von 80–100 kJ mol<jats:sup>−1</jats:sup> enthalten B‐Ng‐Bindungen mit erheblichen kovalenten Anteilen. Der elektrophile Charakter des Anions [B<jats:sub>12</jats:sub>Cl<jats:sub>11</jats:sub>]<jats:sup>−</jats:sup> wird spektroskopisch anhand der beobachteten Blauverschiebung der CO‐Streckschwingung in [B<jats:sub>12</jats:sub>Cl<jats:sub>11</jats:sub>CO]<jats:sup>−</jats:sup> sowie theoretisch mithilfe von Untersuchungen zur elektronischen Struktur nachgewiesen. Die Ausrichtung des elektrischen Felds an der reaktiven Stelle von [B<jats:sub>12</jats:sub>Cl<jats:sub>11</jats:sub>]<jats:sup>−</jats:sup> führt zu einer Energiebarriere für die Annäherung von polaren Molekülen und erleichtert die Bildung von Ng‐Addukten, die mit reaktiven Kationen wie [C<jats:sub>6</jats:sub>H<jats:sub>5</jats:sub>]<jats:sup>+</jats:sup> nicht beobachtet werden. Daher wird das neue chemische Konzept der “Dipol‐diskriminierenden elektrophilen Anionen” eingeführt.</jats:p>