Arthur, Randolf C.
[Author];
Murphy, William.M
[Author]
An analysis of gas-water-rock interactions during boiling in partially saturated tuff. Analyse des interactions vapeur-eau-roche durant l'ébullition dans un tuff partiellement saturé
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Media type:
E-Article
Title:
An analysis of gas-water-rock interactions during boiling in partially saturated tuff. Analyse des interactions vapeur-eau-roche durant l'ébullition dans un tuff partiellement saturé
Description:
Equilibrium geochemical speciation and mass transfer calculations show that porewaters analogous to those in the candidate high-level nuclear waste repository at Yucca Mountain, Nevada, can be strongly affected by open-system boiling. A modified Rayleigh distillation equation appropriate to reactive volatile species is derived and applied to calculate pH ranges during C02-H20 volatilization in a system of fixed alkalinity. Variations in pH by as much as + 2,3 units are caused by volatile weak electrolyte interactions as C02(g) exsolves from the aqueous phase. Protolysis reactions and precipitation of secondary minerals moderate the calculated increases in pH by less than 1 unit. The host rock mineralogy can be altered by boiling because differences in the chemical potentials of components in the aqueous phase and in minerals are created by pH changes. Experiments using pressurized carbonated solutions in closed systems may be inappropriate for simulating water-rock interactions in the proposed repository.
Des calculs de spéciation et de transferts de masse montrent, pour des eaux analogues à celle contenue dans les pores des tufs du site proposé pour le stockage de déchets nucléaires à Yucca Mountain (Nevada, USA), une importante modification de la composition de l'eau lors de l'ébullition en système ouvert. Une version modifiée de l'équation de distillation de Rayleigh, applicable au cas des espèces réactives et volatiles, est appliquée au calcul des changements de pH pendant la volatilisation de C02 et H20 dans un système d'alcalinité constante. Des variations de pH aussi importantes que + 2,3 unités sont dues à des interactions d'électrolytes faibles volatiles lors de l'exsolution de C02 de la phase aqueuse. Les réactions de protolyse et les précipitations de minéraux secondaires modèrent l'augmentation de pH de moins d'une unité. La roche saine peut être modifiée lors de l'ébullition à cause des différences de potentiel chimique des composés en solution et des minéraux, dues à l'augmentation du pH. Les expériences qui utilisent des solutions carbonatées pressurisées en système fermé ne conviennent pas pour la simulation des interactions eau-roche dans le site de stockage proposé.