Hochschulschrift:
Dissertation, Universität Oldenburg, 2020
Anmerkungen:
Beschreibung:
In der Fischer-Tropsch Synthese werden Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid zu verschiedenen Kohlenwasserstoffen umgesetzt. Durch die Zugabe von Ammoniak wird das Produktspektrum (Paraffine, Olefine und Oxygenate) durch die Stoffgruppe der Amine ergänzt. Dabei wird eine Verringerung der Hydrieraktivität am Eisen-basierten Katalysator beobachtet. Diese ist durch die Abnahme des Wasserstoffbedeckungsgrades durch die Chemisorption von Ammoniak zu begründen. Durch die Aktivierung des Ammoniaks folgt dessen Einbau in die organischen Produkte. Die Untersuchung des Reduktionsverhaltens von Eisenoxiden ergab, dass Hämatit über Magnetit zu α-Fe reduziert wird. Überschreitet die Reduktionstemperatur 570 °C wird Magnetit zu Wüstit reduziert. Die Kombination mit verschiedenen Promotoren (K, Mn, Pt, Ru oder Zn) erhöht den Reduktionsgrad des Eisens und wirkt sich positiv auf die Aktivität des Katalysators in der Fischer-Tropsch Reaktion (FTR) aus. Der Reduktionsgrad des Eisens und damit verbunden die zu Beginn der Reaktion vorliegende Eisenphase haben nur einen geringen Einfluss auf die langfristige Aktivität des Katalysators in der FTR.
In the Fischer-Tropsch synthesis hydrogen and carbon monoxide are converted to different hydrocarbons. By the addition of ammonia, the product spectrum (paraffins, olefins and oxygenates) contains amines, as well. The addition of ammonia leads to a decreased hydrogenation activity at the iron-based catalyst. This is caused by the reduced surface coverage of hydrogen due to the chemisorption of ammonia. Because of the activation of ammonia, it is incorporated in the organic products. The investigation of the reduction behaviour of iron oxides showed, that hematite is reduced to α-Fe with magnetite as an intermediate. If the temperature of reduction is higher than 570 °C, magnetite is reduced to wüstite. The introduction of different promoting elements (K, Mn, Pt, Ru or Zn) increases the degree of reduction of the iron and has a positive impact on the activity in the Fischer-Tropsch reaction (FTR). The degree of reduction, which means the presence of certain iron phase at the beginning of the reaction, only has a minor impact on the long-term activity of the catalyst in the FTR.