• Medientyp: E-Book
  • Titel: Sinteza, karakterizacija i primena sorbenata na bazi gvožđa i mangana za uklanjanje arsena iz vode ; Synthesis, characterisation and application iron and manganeous based sorbents for arsenic removal from water
  • Beteiligte: Jasmina, Nikić [VerfasserIn]
  • Erschienen: [Erscheinungsort nicht ermittelbar]: Univerzitet u Novom Sadu, Prirodno-matematički fakultet u Novom Sadu; University of Novi Sad, Faculty of Sciences at Novi Sad, 2019
  • Entstehung:
  • Hochschulschrift: Dissertation, Univerzitet u Novom Sadu, Prirodno-matematički fakultet u Novom Sadu; University of Novi Sad, Faculty of Sciences at Novi Sad, 2019
  • Anmerkungen:
  • Beschreibung: Prisusutvo arsena u podzemnim vodama, koje se primenjuju za vodosnabdevanje stanovništva je globalan problem. Različiti konvencionalni procesi se primenjuju za uklanjanje arsena iz vode, uključujući koagulaciju i flokulaciju, sorpciju, membransku filtraciju i jonsku izmenu. Uzimajući u obzir relativnu nisku cenu, jednostavnu kontrolu procesa i održavanje, visok stepen uklanjanja arsena, sorpcija se smatra jednom od najpodobnijih tehnika za uklanjanje arsena u tretmanu vode za piće. Premda su na tržištu dostupni različiti sorbenti za uklanjanje arsena, postoji potreba za iznalaženjem i razvojem novih low-cost sorbenata, a kojima bi se pak mogao obezbediti visok stepen uklanjanja oba oksidaciona oblika arsena, i As(III) i As(V). Cilj ovog rada bio je usmeren na sintezu i karakterizaciju novih sorbenata na bazi gvožđa i mangana odnosno Fe-Mn binarnog oksida, ispitivanje njihovog potencijala za uklanjanje arsena iz vode i utvrđivanje da li novosintetisani sorbenti po pitanju efikasnosti, mogu konkurisati postojećim komercijalnim i široko korišćenim sorbentima u tretmanima voda. Metodom precipitacije, sintetisani su Fe-Mn binarni oksidi sa različitim Fe:Mn molskim odnosima 1:1, 3:1, 6:1 i 9:1, dok su kombinacijom heterogene nukleacione tehnike i precipitacije, sintetisana i četiri sorbenta magnetnih svojstava (Mag, Mag-Fe, Mag-Mn, Mag-FeMn). Modifikacijom biopolimera Chitosana i GAC, sa Fe-Mn binarnim oksidom, razvijena su preostala dva materijala Chit-FeMn, odnosno GAC-FeMn. Sintetisani sorbenti su karakterisani različitim tehnikama i metodama (SEM/EDS, XRD,FTIR, BET).Fizičko-hemijskom karakterizacijom sintetisanih sorbenata ustanovljeno je da se Fe-Mn binarni oksidi i magnetni materijali, karakterišu relativno velikim specifičnim površinama (109-300 m 2 /g) i zapreminama mezopora (0,144-0,403 cm 3 /g). Velika specifična površina i razvijena mikroporozna struktura uočena je kod GAC-FeMn (996 m 2 /g; 0,394 cm 3 / g). U poređenju sa ostalim sintetisanim sorbentima, Chit-FeMn je karakterisala najmanja specifična površina i zapremina mezopora (1,99 m 2 /g; 0,014 cm 3 /g). XRD analiza Fe-Mn binarnih oksida ukazala je da je fazna struktura sintetisanih Fe-Mn binarnih oksida slična ferihidratu dok je fazna struktura magnetnih materijala ukazala na prisustvo magemita. Ispitivanja kinetike sorpcionog procesa ukazala su da je mehanizam sorpcije As(III) i As(V) na sintetisanim sorbentima sloţena kombinacija površinske hemisorpcije, koja se odvija kroz granični sloj čestica sorbenata i unutarčestične difuzije. Tome u prilog išli su i rezultati FTIR analize kojima je potvrđeno da se sorpcija arsena na sintetisanim sorbentima ostvaruje kroz interakcije hidroksilnih grupa gvožđa prisutnih na površini sorbenata i arsena. Dodatno, pokazano je da se za razliku od sorpcije As(V), sorpcija As(III) na sorbentima koji pored oksida gvožđa sadrže i okside mangana (Fe-Mn binarni oksidi, Mag-FeMn, Mag-Mn,Chit-FeMn i GAC-FeMn) odvija u dva koraka. U prvom koraku As(III) se oksiduje do As(V), dok u drugom koraku, oksidovani As(V) mehanizmom ligandne izmene formira komplekse na površini ovih sorbenata. Afiniteti sorpcije Fe-Mn binarnih oksida (na osnovu K d vrednosti) za As(III) opadali su u nizu Fe-Mn 3:1 > Fe-Mn 1:1 > Fe-Mn 6:1 > Fe-Mn 9:1 odnosno kod As(V): Fe-Mn 6:1 > Fe-Mn 3:1 > Fe-Mn 9:1 > Fe-Mn 1:1. Kod magnetnih kompozita, najveća K d vrednost za As(III) i As(V) ustanovljena je kod Mag-FeMn. Uopšteno, Kd vrednosti za As(III), kod magnetnih kompozita, opadale su u nizu: Mag-FeMn > Mag-Mn > Mag > Mag-Fe, Slično, afinitet sorbenata za As(V), opadao je na sledeći način: Mag-FeMn > Mag > Mag-Fe > Mag-Mn. U poređenju sa neimpregniranim, K d vrednosti bile su daleko veće kod obloţenih materijala, Chit-FeMn i GAC-FeMn, što je ukazalo na značajan doprinos Fe-Mn binarnog oksida adsorpcionom kapacitetu neimpregniranih medija za As(III) i As(V). U odnosu na ostale ispitivane anjone, najveći uticaj na sorpciju oba oblika arsena na svim sintetisanim sorbentima uočen je kod fosfata, dok je uticaj nitrata i hlorida, u svim slučajevima bio bez značaja. Uticaj ispitivanih anjona na sorpciju As(III) i As(V) na Fe-Mn binarnim oksidima, magnetnim materijalima, Chit-FeMn kao i na sorpciju As(V) na GAC-FeMn, opadao je u nizu: fosfati > silikati > karbonati > sulfati > nitrati > hloridi. Slično, uticaj ispitivanih anjona na sorpciju As(III) na GAC-FeMn je opadao na sledeći način: fosfati > silikati > sulfati > karbonati > nitrati > hloridi.Primenom smeše NaCl-NaOH-NaOCl odnosno primenom 0,1 M i 0,5 M rastvora NaOH, ustanovljeno je da se sintetisani sorbenti mogu jednostavno i efikasno regenerisati i višestruko primeniti, što je od izuzetnog značaja sa ekološkog i ekonomskog aspekta. Najmanje smanjenje sorpcionog kapaciteta i za As(III) i za As(V), nakon pet ciklusa sorpcije -desorpcije, ustanovljeno je kod binarnog oksida sa Fe:Mn molskim odnosom 3:1 i Mag-FeMn. Na osnovu rezultata prikazanih u ovom radu, može se zaključiti da sintetisani sorbenti, Fe-Mn binarni oksidi i magnetni kompoziti, posebno Mag-FeMn, mogu biti efikasna i ekonomična alternativa skupim komercijalnim sorbentima i drugim sofisticiranim tehnologijama. Visok oksidacioni i sorpcioni kapacitet ovih materijala, koji obezbeđuje istovremeno uklanjanje oba oksidaciona oblika arsena daje veliku prednost ovim sorbentima i čini ih veoma atraktivnim i obećavajućim u tretmanu voda. Dodatni benefit magnetnih sorbenata, pre svega Mag-FeMn, ogleda se u njegovoj jednostavnoj separaciji iz vodenog medijuma i recirkulaciji u sistemu. Glavne prednosti sintetisanih Chit-FeMn i GAC-FeMn, ogledaju se u mogućnosti njihove primene kao efikasne filtracione ispune. ; The presence of inorganic arsenic in groundwater used for drinking water supply is a global problem. Different techniques such as oxidation, coagulation, adsorption, ion exchange, and membrane filtration have been developed and applied for arsenic removal from aqueous media. Among these technologies, adsorption is regarded as one of the most promising approaches to remove arsenic from water because of its high efficiency, low cost, simplicity of operation. Although many sorbents for arsenic removal are available on the market, there is still a need to identify and develop new lowcost sorbents which are highly effective in removing both oxidation states of arsenic, As(III) and As(V). This dissertation therefore presents the synthesis and characterization of ten new iron and manganese based sorbents specifically developed for effective As removal. The Fe- Mn binary oxides were prepared with Fe:Mn molar ratios of 1:1, 3:1,6:1 and 9:1, while four heterogeneous magnetic composites (Mag, Mag-Fe,Mag-Mn, Mag-FeMn) were synthesized by combining the heterogeneous nucleation technique with precipitation. The remaining two materials, Chit-FeMn and GAC-FeMn, were created by modifying the Chitosan and GAC biopolymers with Fe-Mn binary oxide (Chit-FeMn and GAC-FeMn).Multiple techniques were applied to determine the physical and chemical characteristics of the resulting sorbents (including SEM/EDS, XRD, FTIR and BET analyses). In order to establish which sorbents show the greatest promise for application during drinking water treatment, the sorption capacity of the sorbents, theAs(III) and As(V) sorption mechanisms, and the impact of various factors relevant to arsenic sorption, including the regeneration potential and the reuse potential of the sorbents, were all investigated in batch experiments. During the physical characterisation, the Fe-Mn binary oxides and magnetic materials were found to have relatively large specific surface areas (109-300 m 2 /g) and mesopore volumes (0.144-0.403 cm 3 /g). A large specific surface area and microporous structure was observed for GAC-FeMn (996 m 2 /g; 0.394 cm 3 /g). In comparison with the other synthesized sorbents, Chit-FeMn has the smallest specific surface area and pore volume (1.99 m 2 /g; 0.014 cm 3 /g). XRD analyses of the Fe-Mn binary oxides indicated that the phase structure of the synthesized Fe-Mn binary oxides was similar to ferrihydrate, while the phase structure of the magnetic materials showed a good agreement with the XRD diffractogram of maghemite. Investigations into As sorption process kinetics have shown that the sorption mechanism for both As(III) and As(V) on the synthesized sorbents is a combination of surface hemisorption, which takes place through the boundary layer of sorbent particles, and intracellular diffusion. The FTIR analyses confirmed that arsenic sorption was accomplished through the interactions of the hydroxyl groups of iron present on the surface of the sorbents and arsenic. In contrast to the sorption of As(V), it was also shown that As(III) sorption onto sorbents containing manganese oxides (Fe-Mn binary oxides, Mag-FeMn, Mag-Mn, Chit-FeMn and GAC -FeMn) takes place in two steps. In the first step As(III) is oxidized to As(V), while in the second step, the oxidized As(V) forms complexes on the surface of ...
  • Zugangsstatus: Freier Zugang