Reduktive elektrochemische Exfoliation von Graphenflocken

Medientyp: E-Book

Titel: Reduktive elektrochemische Exfoliation von Graphenflocken

Beteiligte: Roscher, Sarah [Verfasser]; Ambacher, Oliver [Akademischer Betreuer]

Körperschaft: Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Fakultät für Angewandte Wissenschaften

Erschienen: Freiburg: Universität, 2020

Umfang: Online-Ressource

Sprache: Deutsch

DOI: 10.6094/UNIFR/169680

Identifikator:

Schlagwörter: Superkondensator ; Elektrochemisches Verfahren ; Graphenoxid ; Hydrierung ; Grafit ; Elektrode ; Graphen ; Herstellung ; Hydriertes Graphen ; (local)doctoralThesis

Entstehung:

Hochschulschrift: Dissertation, Universität Freiburg, 2020

Anmerkungen:

Beschreibung: Abstract: Das Material Graphen besitzt eine Reihe außergewöhnlicher und interessanter Eigenschaften, deren Vorteile bereits für eine Vielzahl von Anwendungen gezeigt wurden. Aufgrund seines hohen Potentials wird erwartet, dass Graphen in Zukunft die aktuellen Technologien revolutionieren wird. Jedoch wird der industrielle Durchbruch bisher durch das Fehlen eines geeigneten Herstellungsverfahrens, das den industriellen Anforderungen genügt, gehindert. Ein solches Verfahren muss Graphen sowohl in großen Mengen als auch mit hoher Qualität liefern können. Die Herstellung von Graphenflocken durch eine Exfoliation von Graphit ermöglicht eine Massenproduktion, allerdings ist die Qualität dieses Graphens noch mangelhaft. <br>In dieser Arbeit wird ein Exfoliationsverfahren, das auf der elektrochemischen Reduktion von Naturgraphitflocken basiert, untersucht mit dem Ziel, dessen physikalische und chemische Prozesse zu verstehen und so das Exfoliationsverfahren zu optimieren. Im Gegensatz zu den üblichen elektrochemischen und chemischen Verfahren wird das Graphen nicht oxidiert, was in nicht reparablen Defekten resultieren würde, sondern hydriert. Es wird gezeigt, dass diese Funktionalisierung die Exfoliation unterstützt. Gleichzeitig ist sie vollständig reversibel und erzeugt somit keine permanenten Defekte. Exfoliert wird der Graphit durch die Kombination aus Interkalation, Gasentwicklung und Hydrierung. Die so entstehenden Graphenflocken und die Auswirkung dieser Prozesse auf ihre Morphologie werden ausführlich charakterisiert. Die Untersuchungen zeigen, dass die elektrochemische Reduktion bis zu etwa 30 % der Kohlenstoffatome hydriert. Diese kann durch thermische Behandlung entfernt werden, wonach die Graphenflocken eine niedrige Defektdichte aufweisen. Weiterhin besitzen sie eine große laterale Flockengröße und bestehen überwiegend aus Multilagengraphen. Mit diesen strukturellen Eigenschaften können die Flocken eine hohe elektrische Leitfähigkeit erreichen, wie anhand von transparenten Filmen und in Superkondensatorelektroden gezeigt wird. Durch das gewonnene Verständnis des Exfoliationsmechanismus und der Identifikation seiner bestimmenden Parameter wird der Prozess hinsichtlich der Graphenausbeute optimiert, wodurch eine Effizienz von 80 % erreicht wird. Weiterhin wird der Einfluss einer Skalierung auf den Exfoliationsprozess untersucht und dessen Skalierbarkeit demonstriert. Die Untersuchungen erweitern das Verständnis der kathodischen Exfoliation und der elektrochemischen Hydrierung. Die Ergebnisse zeigen das Potential des präsentierten Exfoliationsverfahrens für die Massenproduktion von qualitativ hochwertigen Graphenflocken

Abstract: The material graphene possesses a range of outstanding and interesting properties, whose benefits has already been demonstrated for a multitude of applications. Due to its high potential it is expected to revolutionize the current technologies. However, the industrial breakthrough is thus far hindered by the lack of a suitable production method, that meets the industry’s requirements. Such a method needs to be able to produce graphene in large quantities as well as of high quality. The production of graphene flakes via exfoliation of graphite allows for mass production, but the resulting graphene is of poor quality. <br>This work investigates an exfoliation method, that is based on the electrochemical reduction of natural graphite flakes, with the aim to understand the underlying physical and chemical processes and subsequently optimize the exfoliation. In contrast to the common electrochemical and chemical routes the graphene is not oxidized, which would result in irreparable defects, but instead hydrogenated. It is shown that this functionalization facilitates the exfoliation while being completely removable and thus not inducing permanent defects. The graphite is exfoliated by the combination of intercalation, gas evolution and hydrogenation. The resulting graphene flakes and the effect of these processes on their morphology are extensively characterized. The studies show that the electrochemical reduction leads to the hydrogenation of about 30 % of the carbon atoms. This hydrogenation can be removed by thermal treatment after which the graphene flakes show a low defect density. Furthermore, they possess a large lateral flake size and consist predominantly of few-layer graphene. With these structural properties the flakes can achieve a high electrical conductivity as is shown in transparent films and in supercapacitor electrodes. With the obtained understanding of the exfoliation mechanism and the identification of its determining parameters the process is optimized regarding the graphene yield, whereby an efficiency of 80 % can be achieved. Furthermore, the influence of up-scaling on the exfoliation process is investigated and its scalability is demonstrated. The studies further the understanding of cathodic exfoliation and electrochemical hydrogenation. The results show the potential of the presented exfoliation process for a mass production of high-quality graphene flakes

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