Attosecond coincidence spectroscopy of methane and deuteromethane

Medientyp: E-Book

Titel: Attosecond coincidence spectroscopy of methane and deuteromethane

Beteiligte: Ertel, Dominik Pascal [Verfasser]; Sansone, Giuseppe [Akademischer Betreuer]; Sansone, Giuseppe [GutachterIn]; Lau, J. Tobias [GutachterIn]

Körperschaft: Albert-Ludwigs-Universität Freiburg, Fakultät für Mathematik und Physik

Erschienen: Freiburg: Universität, 2023

Umfang: Online-Ressource

Sprache: Englisch

DOI: 10.6094/UNIFR/233316

Identifikator:

Schlagwörter: Ultrakurzer Lichtimpuls ; Attosekundenbereich ; Femtosekundenbereich ; Kurzzeitphysik ; Fotoionisation ; Laserimpuls ; Ultraschneller Prozess ; Koinzidenzmethode ; Spektroskopie ; Extremes Ultraviolett ; (local)doctoralThesis

Entstehung:

Hochschulschrift: Dissertation, Universität Freiburg, 2022

Anmerkungen:

Beschreibung: Abstract: The advent of coherent attosecond light sources in the extreme ultraviolet spectral region, based on high-order harmonic generation, has paved the way for the investigation of electronic dynamics in real time. A widely explored process in attosecond science is the photoionization of atomic or even molecular systems. Over the last decade, the characterization of time delays in the photoemission of an electron wave packet has provided unprecedented insights into the role of electron-electron correlations in atomic systems. However, in molecules, such time delay measurements become even more challenging due to the lack of spherical symmetry of the electrostatic potential and the high density of accessible ionic states resulting in spectrally congested photoelectron spectra. One can partially circumvent this problem by combining attosecond metrology with angle-resolved electron-ion coincidence detection techniques. In this way, the additional information on the photoion allows for disentangling the different ionization and dissociation channels. The present dissertation focuses on the investigation of the molecular photoionization of methane (CH4) and deuteromethane (CD4) by applying time-resolved coincidence spectroscopy based on two-color attosecond photoelectron interferometry. For this purpose, an attosecond pulse source operating at 50 kHz repetition rate is developed and combined with a reaction microscope and an attosecond delay control in collinear configuration. Such an interferometer design offers passively long-term delay stability and allows the acquisition of experimental data over several days, usually required for coincidence detection. Within the scope of this work, the amplitude and phase of the released photoelectron are measured as a function of the photoelectron emission direction, showing excellent agreement with theoretical calculations based on state-of-the-art photoionization and nuclear dynamics approaches. The comparison of the angle-integrated results obtained in CH4 and CD4 reveal differences between these two molecules in the photoionization and associated electron dynamics that one can attribute to the isotopic exchange. Such an influence is credited to the nuclear autocorrelation function exhibiting a broader spectral extension for CH4 compared to CD4 and thus indicating different nuclear dynamics. Furthermore, in the angle-resolved case, the experimental and theoretical results for the parent ions exhibit a strong anisotropy in the angular dependence on the amplitude and phase of the two-color signal. Analogously to the photoelectron angular distributions, such two-photon transition phases are parametrized, for the first time in the case of molecular photoionization. Additionally, preliminary results of the angle-resolved photoionization in the recoil frame promise the possible identification of the effect of the anisotropic molecular potential

Abstract: Das Aufkommen von kohärenten Attosekundenlichtquellen im extremen ultravioletten Spektralbereich, basierend auf der Erzeugung von Harmonischen höherer Ordnung, hat den Weg für die Untersuchung der elektronischen Dynamik in Echtzeit geebnet. Ein weithin erforschter Prozess in der Attosekundenwissenschaft bildet die Photoionisation von atomaren oder sogar molekularen Systemen. In den letzten zehn Jahren hat die Charakterisierung von Zeitverzögerungen bei der Photoemission eines Elektronenwellenpakets beispiellose Einblicke in die Rolle von Elektron-Elektron-Korrelationen in atomaren Systemen geliefert. In Molekülen werden solche Zeitverzögerungsmessungen jedoch aufgrund des Mangels an Kugelsymmetrie des elektrostatischen Potentials und der hohen Dichte zugänglicher ionischer Zustände, die zu spektral überfüllten Photoelektronenspektren führen, noch schwieriger. Man kann dieses Problem teilweise umgehen, indem man Attosekundenmetrologie mit winkelaufgelösten Elektron-Ion-Koinzidenzdetektionstechniken vereinigt. Auf diese Weise ermöglicht die zusätzliche Information über das Photoion, die unterschiedlichen Ionisations- und Dissoziationskanäle zu entwirren. Die vorliegende Dissertation konzentriert sich auf die Untersuchung der molekularen Photoionisation von Methan (CH4) und Deuteromethan (CD4) durch Anwendung zeitaufgelöster Koinzidenzspektroskopie basierend auf Zweifarben-Attosekunden-Photoelektroneninterferometrie. Zu diesem Zweck wird eine mit 50 kHz Wiederholrate arbeitende Attosekunden-Pulsquelle entwickelt und mit einem Reaktionsmikroskop sowie einer Attosekunden-Verzögerungssteuerung in kollinearer Konfiguration kombiniert. Ein solches Interferometerdesign bietet eine passive Langzeitverzögerungsstabilität und ermöglicht die Erfassung experimenteller Daten über mehrere Tage, die üblicherweise für die Koinzidenzdetektion erforderlich sind. Im Rahmen dieser Arbeit werden die Amplitude und Phase des freigesetzten Photoelektrons als Funktion der Photoelektronenemissionsrichtung gemessen, was eine hervorragende Übereinstimmung mit theoretischen Berechnungen auf der Grundlage modernster Photoionisations- und Kerndynamikansätze zeigt. Der Vergleich der winkelintegrierten Ergebnisse in CH4 und CD4 zeigt Unterschiede zwischen diesen beiden Molekülen in der Photoionisation und der damit verbundenen Elektronendynamik, die man auf den Isotopenaustausch zurückführen kann. Ein solcher Einfluss wird der nuklearen Autokorrelationsfunktion zugeschrieben, die eine breitere spektrale Ausdehnung für CH4 im Vergleich zu CD4 aufweist und somit auf eine unterschiedliche Kerndynamik hindeutet. Weiterhin zeigen die experimentellen und theoretischen Ergebnisse für die Elternionen im winkelaufgelösten Fall eine starke Anisotropie in der Winkelabhängigkeit von Amplitude und Phase des Zweifarbensignals. Analog zu den Photoelektronen-Winkelverteilungen werden solche Zwei-Photonen-Übergangsphasen erstmalig bei der molekularen Photoionisation parametrisiert. Darüber hinaus versprechen vorläufige Ergebnisse der winkelaufgelösten Photoionisation im Rückstoßrahmen die mögliche Identifizierung des Effekts des anisotropen molekularen Potentials

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